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neutron diffraction小林 大輝*; 小松 一生*; 伊藤 颯*; 町田 真一*; 服部 高典; 鍵 裕之*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(47), p.10664 - 10669, 2023/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)氷IVは、水分子が配向乱れを示す氷の準安定高圧相である。配向秩序は他の氷相ではよく観測されるが、氷IVでは報告されていない。われわれは、DClを添加したD
O氷IVのその場粉末中性子回折実験を行い、氷IVにおける水素秩序を調べた。その結果、単位胞体体積の温度微分dV/dTが約120Kで急激に変化することを発見し、またリートベルト解析により低温でわずかに水素が秩序化することを明らかにした。D1サイトの占有率は0.5から外れており、そのずれは試料をより高い圧力で冷却すると増加し、2.38GPa, 58Kで0.282(5)に達した。この結果は、氷IVに対応する低対称の水素秩序状態の存在を証明するものである。しかしながら、高圧下での徐冷によって、完全に水素が秩序化した氷IV相を実験的に生成することは難しいようである。
山下 恵史朗*; 中山 和也*; 小松 一生*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*
Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 79(5), p.414 - 426, 2023/10
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Multidisciplinary)最近発見された塩化ナトリウムの超水和物(NaCl
13H(D)O)の構造を1.7GPa, 298Kでのその場単結晶中性子回折によって決定した。この物質は大きな水素結合ネットワークを持ち、いくつかの水分子は分岐水素結合や5配位水分子のような歪んだ結合の特徴を持つ。水素結合ネットワークは、ネットワークトポロジーと水素結合の無秩序性という点で、氷VIと類似している。擬似対称性によって接続されたネットワークの構成要素を区別しなければ、このハイドレートの全体的なネットワーク構造は、氷VIのネットワーク構造に対応する小さな構造単位に分解することで表現できる。この水素結合ネットワークは、既知の塩水和物とは対照的に、水分子の配向の乱れを含んでいる。ここでは、イオン種を含む水素結合ネットワークに関するさらなる洞察のための例を示す。
熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(34), p.7638 - 7643, 2023/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Physical)スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷したグルコース濃厚溶液中に生成するナノアイス結晶の構造解析を行ったところ、厚さ1nm程度、半径数十nm以上の平面上の氷晶が生成していることを見出した。本結果はグルコース分子が特定の成長面に吸着することによりその面からの結晶成長を阻害していることを示す。
山下 恵史朗*; 小松 一生*; Klotz, S.*; Fabelo, O.*; Fern
ndez-D
az, M. T.*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 服部 高典; 入舩 徹男*; 新名 亨*; et al.
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(40), p.e2208717119_1 - e2208717119_6, 2022/10
被引用回数：2 パーセンタイル：22.35(Multidisciplinary Sciences)氷の多形体は、圧力や温度により驚くほど多様な構造を示す。水素結合の乱れは、その構造多様性の重要な要因であるだけでなく、その物性をも支配している。しかし、観測可能な逆格子空間が限られていることや、高圧下で測定されたデータの不確かさにより、高圧下において氷多形体の乱れた構造を明らかにすることは困難であった。今回、単結晶および粉末中性子回折の両方を用いて、2.2GPa, 298Kにおいて主要な高圧氷である氷VIIの乱れた構造を初めて明らかにした。最大エントロピー法を用いることにより3次元的な原子分布を導くことに成功し、水素がこれまで言われていた離散的なサイトではなく、リング状に分布をしていることを発見した。また、274Kでの全散乱実験により、氷VIIの水素秩序相である氷VIIIとは、同じ分子構造を持つにもかかわらず、その分子間構造が異なることを明らかにした。今回の単結晶と粉末回折の相補的な構造解析によって、氷VIIのユニークな無秩序構造が明確に示された。今回の発見は、圧力によって大きく変化するプロトンダイナミクスと関連しており、圧力下における氷VIIの異常な物性の構造的な起源を理解することに役立つと考えられる。
山根 崚*; 小松 一生*; 郷地 順*; 上床 美也*; 町田 真一*; 服部 高典; 伊藤 颯*; 鍵 裕之*
Nature Communications (Internet), 12, p.1129_1 - 1129_6, 2021/02
被引用回数：28 パーセンタイル：85.51(Multidisciplinary Sciences)氷は、非常に多彩な構造多形を示す。これまで報告されていない新しい相に関して実験・理論両面から研究がなされている。水素の秩序-無秩序相に関して、現在知られているような一つの無秩序相に一つの秩序相があるのか、いくつかの秩序相がありえるのかが議論の的になっている。今回の研究で、氷VI相の第2の水素秩序相となる新しい相(氷XIX)を発見した。これは、無秩序相から、いくつかの異なる水素秩序相ができることを示している。このような多重性は他のすべての水素無秩序相にも起こりえるもので、氷の構造探査に新しい視点を与えるものである。このことによって、これまで謎だった問題:水素秩序相の中心対称性の存在や、(反)強誘電性誘起が明らかになる可能性がある。また究極的には、氷の高温高圧相図を完全に解明することにつながる。
樋口 雄紀*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久; 土川 雄介; 松本 吉弘*; Parker, J. D.*; 篠原 武尚; 長井 康貴*
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1062 - 1071, 2021/01
被引用回数：6 パーセンタイル：52.59(Chemistry, Physical)本研究は、パルス中性子源施設において行われた水と氷のイメージングに関する最初の報告である。固体高分子燃料電池(PEFC)内部の水分分布を可視化するために中性子イメージングを利用した。特に、エネルギー分解中性子イメージングは、液体の水と氷を区別することができる手法であり、氷点下の環境で動作するPEFCにおける氷の形成を調べるのに効果的である。水氷識別は、低中性子エネルギーにおいて液体の水と氷の断面積が異なることを利用した。実際のPEFC内の混相流(気体・液体・固体)の過渡的な凍結・融解現象を高い空間分解能で定量的に観測するためには、高強度で広いエネルギー範囲を持つパルス中性子ビームが最適である。本研究では、PEFCの流路を模擬して細い毛細管に封入した水を用い、パルス中性子ビームを照射して氷、液体水、過冷却水を識別し、毛細管内の水の凍結・融解現象を明らかにした。さらに、実物大の燃料電池を用いたその場観察へのステップとして、-30
Cまで冷却可能なサブゼロ環境チャンバーを製作し、大視野(300mm
300mm)での液体の水・氷分布の観察を可能にした。
Bauer, R.*; Tse, J. S.*; 小松 一生*; 町田 真一*; 服部 高典
Nature, 585(7825), p.E9 - E10, 2020/09
被引用回数：4 パーセンタイル：87.31(Multidisciplinary Sciences)氷Ihの100Kでの圧力誘起構造変化を中性子その場観察により調べた。熱力学的安定相への転移を促進するために、長時間をかけてゆっくり加圧した。その結果は、最近Tulk, et.al., Nature 2019らにより報告された、同じ条件での振る舞い(結晶から結晶への逐次晶相転移)とは異なり、1.0GPaで部分的に高密度アモルファス相(HDA)へ、さらに約1.5GPaで氷VII相へと転移することが分かった。また後者の圧力は、これまでのどの報告より低かった。その間の圧力では、結晶氷Ihまたは氷VIIはHDAと共存し、また形成された氷VIIは減圧しても0.1GPaまで安定であった。非常にゆっくりとした加圧はHDA相の中の結晶相の結晶性に大きな影響を与えることがわかる。これまでのすべての研究結果を踏まえ、圧力誘起非晶質化は以下のように説明できる。相転移開始は、氷格子のせん断不安定性によって引き起こされる。同温度圧力で熱力学的に安定相(水素秩序化氷VIII)の代わりに無秩序化した氷VIIが現れるのは、水素無秩序化単一ネットワークから水素秩序化相互貫入結晶ネットワークへの構造変化は、低温下では熱エネルギーが小さいために難しく、そのため水素無秩序化ネットワークがそのまま残される。今回の結果は、低温下で加圧された氷がとる構造は、相転移カイネティクスにコントロールされており、温度に依存することを示す。
小松 一生*; Klotz, S.*; 町田 真一*; 佐野 亜沙美; 服部 高典; 鍵 裕之*
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 117(12), p.6356 - 6361, 2020/03
被引用回数：16 パーセンタイル：57.81(Multidisciplinary Sciences)多くの多形が知られる氷も、2GPa以上ではその数が少なくなり、約60GPaでは氷VIIとVIIIのみとなる。両相は、共通の酸素骨格を持ち、水素の秩序状態が異なっている。今回約15GPaまでの低温高圧中性子回折実験により、VII-VIII転移における水素の秩序化の速度が圧力により減少し、10GPaでは分オーダーになることがわかった。さらに加圧すると、驚くべきことにその速度は再び早くなった。このような異常な振る舞いは、これまで言われていた「加圧による水分子の回転運動の鈍化と同時に起こる水素の併進運動の活性化」により説明できる。今回観測されたこの水素ダイナミックスのクロスオーバーは、これまでラマン散乱, X線回折,プロトン伝導により報告されてきた10-15GPaにおける氷VII相の異常の起源であると思われる。
without stacking disorder by evacuating hydrogen from hydrogen hydrate小松 一生*; 町田 真一*; 則武 史哉*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 山根 崚*; 山下 恵史朗*; 鍵 裕之*
Nature Communications (Internet), 11, p.464_1 - 464_5, 2020/02
被引用回数：45 パーセンタイル：87.08(Multidisciplinary Sciences)水は、0Cで六方晶積層をもった通常の氷I
に凍結する。一方、ある条件では、立方晶積層を持った氷Iになるが、積層欠陥のない氷Icはごく最近まで作れなかった。今回、我々は、氷Iと同じフレームワークを持った水素ハイドレートの高圧相Cから水素を脱ガスすることによって積層欠陥のない氷Iを作る方法を発見した。これまで同様の方法で作られたネオンハイドレートからの氷XVIや水素ハイドレートからの氷VXIIの生成と異なり、今回の氷Iは、Cハイドレートから中間非晶質相やナノ結晶相をへて形成された。得られた氷Iは、積層欠陥がないために、これまで得られているものに比べ高い熱安定性を示し、氷Iに相転移する250Kまで安定に存在する。積層欠陥のない氷Iの発見は、Iのカウンターパートとして、氷の物性に与える積層欠陥の影響を調べるうえで役立つことが期待される。
O (p,p') experiment川畑 貴裕*; 秋宗 秀俊*; 藤村 寿子*; 藤田 浩彦*; 藤田 佳孝*; 藤原 守; 原 圭吾*; 畑中 吉治*; 細野 和彦*; 石川 貴嗣*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 459(1-2), p.171 - 176, 2001/02
被引用回数：17 パーセンタイル：74.85(Instruments & Instrumentation)「まど」なとの氷ターゲットの作成法を記述している。29.7mg/cm
の氷ターゲットが液体チッソ温度にまで冷まされて磁気スペクトロメータで使用された。O (p,p')反応が陽子エネルギー392MeVでこのターゲットを用いて測定された。
矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*
JNC TJ8400 2000-061, 92 Pages, 2000/03
JNC-TJ8400-2000-061.pdf:8.79MB
晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。
原子力船研究開発室
JAERI-Tech 97-045, 601 Pages, 1997/10
原子力船「むつ」の研究開発により得られた知見を十分活用しつつ、経済性及び信頼性に優れた改良舶用炉MRXの研究開発を進めた。MRXは砕氷船及び一般商船への搭載を想定した熱出力100MWの改良舶用炉であり、試設計、概念設計の後、平成5年度から4年間工学設計を実施した。本報告書はその成果をとりまとめたものである。設計されたMRXの特徴は次の通りである。(1)1次系機器を原子炉容器に内装する一体型PWRの採用により小型化と大口径配管破断事故及び制御棒飛び出し事故の排除、(2)水張式格納容器の採用による冷却材喪失事故時の受動的炉心冠水維持と格納容器外補助遮蔽の排除、(3)自然循環式受動的安全系による異常時の崩壊熱除去、(4)系統の簡素化、受動的工学安全系、高度自動化等の採用による運転性の向上、等を達成している。
迫 淳; 小林 日出男*; 飯田 浩正; 山路 昭雄
原子力工業, 38(4), p.55 - 60, 1992/04
改良舶用炉MRX(Marine Reactor X:砕氷船用原子炉)の設計を改良することを目的とし、遮蔽設計の見直しを行うとともに、炉構造設計、保守計画の合理化を図った。また検討中の開発方策について詳述する。
宮本 樹*; 須貝 俊彦*; 小松 哲也; 中西 利典*; 丹羽 雄一*; 日浦 祐樹
no journal, ,
地層処分の信頼性向上に向けた技術開発課題の1つが、隆起・沈降境界域における地殻変動評価技術の高度化である。本報告では、関東平野の中央付近に位置する隆起・沈降境界付近でこれまでに掘削されたボーリング柱状図を用いた関東造盆地運動の検討結果について紹介した。本報告は、経済産業省資源エネルギー庁委託事業「平成30-31年度高レベル放射性廃棄物等の地層処分に関する技術開発事業(地質環境長期安定性評価技術高度化開発)」で実施された成果の一部である。
熊田 高之; 中川 洋; 三浦 大輔*; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 廣井 孝介; 稲村 泰弘; 奥 隆之; 大石 一城*; 森川 利明*; et al.
no journal, ,
スピンコントラスト変調中性子小角散乱法を用いて急冷糖溶液中に生成するナノ氷結晶の構造解析を行った。本手法により、アモルファス氷と氷晶由来の散乱は識別され、後者の散乱から氷晶は非常に異方的なナノ構造を形成していることを見出した。
小松 哲也; 須貝 俊彦*
no journal, ,
地質環境の長期安定性評価のうち「地殻変動の一様継続性」の評価において欠かすことのできないデータの一つが10万年オーダーでの地殻変動量である。しかし、沿岸部の地殻変動が比較的穏やかな場において10万年オーダーでの地殻変動量を把握することは様々な点から難しく、そのための調査方針・技術が明確に示されてこなかった。本発表では、この点について、関東平野を事例に実施した研究開発の結果について報告する。
